Al/PbO2电极的改性及其在甲基橙废水脱色降解中的应用
  • 【摘要】

    二十一世纪,随着世界各国工农业的迅猛发展,水污染问题已引起各国的广泛关注.作为水体四大污染源之首的有机污染物处理更是引起广泛的重视.大量有毒难生物降解的有机污染物的排放已严重威胁着人类赖以生存的水环境,其治理因缺乏有效的净化处理方法而成为水处理领域的一大难题,成为影响全球社会和经济发展的"瓶颈".电化学氧化法处理有机废水是近年来发展较为成熟的一种高级氧化技术,是在电化学反应体系中,通过电极反应直接... 展开>>二十一世纪,随着世界各国工农业的迅猛发展,水污染问题已引起各国的广泛关注.作为水体四大污染源之首的有机污染物处理更是引起广泛的重视.大量有毒难生物降解的有机污染物的排放已严重威胁着人类赖以生存的水环境,其治理因缺乏有效的净化处理方法而成为水处理领域的一大难题,成为影响全球社会和经济发展的"瓶颈".电化学氧化法处理有机废水是近年来发展较为成熟的一种高级氧化技术,是在电化学反应体系中,通过电极反应直接降解废水有机物,或者是通过电极反应中产生的·OH、O3等具有强氧化性的中间物,降解废水有机物的方法.二氧化铅(PbO2)电极具有很多优良的特性,包括高析氧电位,稳定性好,耐腐蚀性强等,正被广泛地应用于电化学氧化法处理有机污染废水中.目前,在PbO2电极的研究中,对于基体、中间层和PbO2表面活性物质等进行了多方面的改进和完善,并逐渐发展为以钛(Ti)基PbO2电极(DSA)为代表的新型PbO2电极.这种电极虽然有较好的电催化活性,但是长时间电解,Ti基体会钝化,造成PbO2镀层脱落,而且Ti基体成本过高,寿命较短,难以广泛应用于工业生产.因此,开发新型PbO2电极仍是目前重要的课题.铝(Al)具有很多优良的性能,比如密度低、塑型好、导电性、导热性好、耐腐蚀性、易回收、表面改性容易等,引起关注.本论文开展了三个方面的研究内容:(1)利用电沉积技术在Al基体上制备了PbO2电极,并使用表面活性剂聚乙二醇(PEG)不同添加量对PbO2镀层进行改性,利用扫描电镜(SEM)分析了镀层表面微观形貌、结构等,通过极化曲线考察镀层的析氧电位,通过Tafel曲线法、交流阻抗法、扫描电化学显微镜法考察镀层电催化性能,耐腐蚀性能等电化学性能.(2)重点研究了改性PbO2电极利用电化学氧化法对甲基橙染料废水的降解脱色,通过废水pH、电解质的量、电流密度、温度等因素考察了所制备PEG改性PbO2电极对甲基橙染料废水的降解脱色效果.在最佳工艺参数下,探究了甲基橙染料降解脱色的宏观动力学.(3)通过循环伏安曲线测试对PbO2电极电催化氧化降解甲基橙染料废水的机理进行了讨论.通过研究,得到结论如下:(1)电沉积制备PEG改性Pb02电极,镀液中PEG的最佳添加量为6g·L-1,该添加量下获得的Pb02镀层具有较好的电化学综合性能,表面晶粒细小致密,析氧电位高,电催化性能好,耐腐蚀性能强等优点.(2)所制备的改性PbO2电极在酸性条件下析氧电位高于碱性条件下,电催化活性更优越.通过正交优化试验得出甲基橙染料废水降解脱色的最优工艺条件为电流密度50mA·cm-2,pH为6,温度25℃,电解质Na2S04用量4g·L-1.在最优工艺参数下,探究了甲基橙染料降解脱色的宏观动力学,得到甲基橙降解脱色符合一级反应,其动力学模型方程为甲基橙浓度C=23.99e-0.077.(3)Pb02降解甲基橙染料废水是一个涉及吸附、扩散和随后的化学转化的氧化反应,首先是PbO2电极表面的水分子发生吸附态的·OH,反应式为:Pb02+H2O→Pb02(.OH)+H++e-,随着电极电位的不断正移,甲基橙在PbO2电极上首先发生脱色反应,生成了N,N-二甲基对苯二胺,然后进一步通过氧化反应生成N,N-二甲醌二亚胺,即循环伏安曲线产生一个氧化峰.随即N,N-二甲醌二亚胺通过与·OH反应降解反应生成最终产物.本课题受到国家基金项目资助. 收起<<

  • 【作者】

    施航 

  • 【学科专业】

    农业生物环境与能源工程

  • 【授予学位】

    硕士

  • 【授予单位】

    昆明理工大学

  • 【导师姓名】

    苏有勇%陈阵

  • 【学位年度】

    2013

  • 【语种】

    chi

  • 【关键词】

    Al/PbO2%电催化降解%甲基橙%脱色率