Pseudomonas sp.fz胞外好氧降解四溴双酚A机理研究
  • 【摘要】

    四溴双酚A是全球消耗量最大的溴系阻燃剂,然而它具有较强的生物蓄积性、持久性和生物毒性,因此,有关四溴双酚A降解方法的研究引起了广泛关注,其中生物降解法具有能耗少和环境友好等优点。现有的四溴双酚A生物降解法主要分为好氧法和厌氧法,但是降解机理的研究较少。迄今为止,尚未见有关细菌好氧降解四溴双酚A活性物种的有关报道。
      四溴双酚A在环境中通常与其他有机物共存,暴露于好氧环境,因此研究好氧共代谢... 展开>>
    四溴双酚A是全球消耗量最大的溴系阻燃剂,然而它具有较强的生物蓄积性、持久性和生物毒性,因此,有关四溴双酚A降解方法的研究引起了广泛关注,其中生物降解法具有能耗少和环境友好等优点。现有的四溴双酚A生物降解法主要分为好氧法和厌氧法,但是降解机理的研究较少。迄今为止,尚未见有关细菌好氧降解四溴双酚A活性物种的有关报道。
      四溴双酚A在环境中通常与其他有机物共存,暴露于好氧环境,因此研究好氧共代谢降解法是非常有意义的。在活性污泥中筛选得到一株能够好氧共代谢降解四溴双酚A的假单胞菌,命名为Pseudomonas sp.fz。菌株fz以8g/L葡萄糖为共代谢碳源,在pH7.2,150 rpm,35℃的条件下好氧培养7天后,10 mg/L的四溴双酚A降解率达到99.6%。本文主要围绕菌株fz在共代谢降解过程中产生的胞外活性物质降解四溴双酚A的机理及活性小分子的性质和结构进行了研究,阐述四溴双酚A胞外好氧降解机理,为了解四溴双酚A在环境中的迁移转化奠定理论基础。
      对比菌株fz胞外、胞内和膜周分离物对四溴双酚A的降解结果,表明具有降解四溴双酚A能力和氧化能力的活性物质存在于胞外,此外该活性物质不受蛋白酶K和高温的影响。使用超滤管和凝胶色谱柱进一步分离纯化,得到分子量在376-456之间的活性小分子物质。
      红外光谱、拉曼光谱和核磁共振波谱等结构分析结果表明活性小分子物质是由脂肪型氨基酸(甘氨酸、丙氨酸)和芳香氨基酸(脯氨酸)共同组成的肽类化合物。该活性物质具有很好的热稳定性(30~80℃),在弱酸性条件下(pH2.0~5.0)活性较高,其活性还受金属离子、氧气和抑制剂(NaN3)的影响。
      使用液相色谱-质谱联用技术(HPLC-MS)对胞外物质降解四溴双酚A的产物分析可得五种中间产物,分别为2,6-二溴-4-(1-羟基-乙烷基)苯酚、2,6-二溴-4-(2-甲基异丙基醚)苯酚、2,6-二溴-4-(2-丙烯)苯酚、2-溴苯酚和双酚A。根据已有文献报道和代谢产物分析结果,可推测胞外物质通过脱溴和异丙基断裂两条途径降解四溴双酚A。根据硫代巴比妥酸(TBA)法和电子顺磁共振(ESR)分析结果表明小分子物质在降解葡萄糖的过程中能产生羟基自由基。小分子物质产羟基自由基体系的性质实验表明氧气、Fe3、Fe2+和过氧化氢的存在有利于羟基自由基的产生,并且小分子物质具有还原和络合Fe3+、络合Fe2+的能力。小分子物质产生羟基自由基,不仅能够降解四溴双酚A还能够降解双酚A、苯酚和三溴酚等化合物,具有底物广泛性。 收起<<

  • 【作者】

    刘沙沙 

  • 【学科专业】

    环境工程

  • 【授予学位】

    硕士

  • 【授予单位】

    大连理工大学

  • 【导师姓名】

    王竞

  • 【学位年度】

    2014

  • 【语种】

    chi

  • 【关键词】

    四溴双酚A  非酶降解  胞外小分子  羟基自由基